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標(biāo)題：二維硒化物半導(dǎo)體材料光電子器件構(gòu)筑及其環(huán)境穩(wěn)定性研究

英文標(biāo)題：Investigations of Optoelectronic Devices based on Two-Dimensional Selenide Semiconductors and Their Environmental Stability

作者：趙清華

指導(dǎo)教師：介萬奇教授

培養(yǎng)院系：材料學(xué)院

學(xué)科：材料學(xué)

讀博寄語：博士是系統(tǒng)化思維訓(xùn)練的過程，博士畢業(yè)之后的路應(yīng)該越走越寬。

主要研究?jī)?nèi)容

自2004年首次成功制備石墨烯以來，二維材料憑借其優(yōu)異的機(jī)械，電學(xué)，光學(xué)及光電性能受到了人們的廣泛關(guān)注。由面內(nèi)較強(qiáng)的共價(jià)鍵和層間較弱的范德華力共同決定的層狀結(jié)構(gòu)，使二維材料能夠在單個(gè)或幾個(gè)原子厚度的幾何形態(tài)下保持熱力學(xué)穩(wěn)定。得益于其超薄的特性和無懸掛鍵的表面，在無需考慮晶格失配的限制條件下，可構(gòu)筑多種性能優(yōu)異的范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)構(gòu)，有望在未來微納米電子及其光電子應(yīng)用領(lǐng)域發(fā)揮巨大作用。近年來，基于二維硒化鎵和硒化銦的理論創(chuàng)新和應(yīng)用研究不斷取得新的進(jìn)展和突破。二維硒化鎵和硒化銦獨(dú)特的電子能帶結(jié)構(gòu)和較強(qiáng)的光-物質(zhì)相互作用，使其光電子器件對(duì)外部刺激反應(yīng)極其敏感，同時(shí)也在實(shí)際應(yīng)用中帶來了一系列的挑戰(zhàn)。基于此，本博士論文創(chuàng)新基金項(xiàng)目依托于凝固技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、輻射探測(cè)材料與器件工業(yè)和信息化部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，受國(guó)家留學(xué)基金委的聯(lián)合資助，就環(huán)境氣氛，光照及應(yīng)變對(duì)二維硒化鎵和硒化銦材料性能和器件響應(yīng)的影響和調(diào)控進(jìn)行了研究和探索。

圖1硒化鎵和硒化銦的晶體結(jié)構(gòu)

二維材料的層狀結(jié)構(gòu)和較大的比表面積決定了其性能對(duì)環(huán)境氣氛和外部刺激的敏感性。本項(xiàng)目首先討論了空氣氣氛對(duì)二維硒化鎵和硒化銦材料穩(wěn)定性的影響。實(shí)驗(yàn)觀察發(fā)現(xiàn)，伴隨著宏觀和微觀表面形貌以及化學(xué)成分的改變，二維硒化鎵能夠在空氣中完全退化，最終會(huì)導(dǎo)致光探測(cè)器件的失效。同時(shí)，激光照射能夠加速這一退化過程的發(fā)生。而二維硒化銦的晶體結(jié)構(gòu)和表面形貌在空氣中未發(fā)生明顯改變，但光探測(cè)器器件響應(yīng)隨露置在空氣中的時(shí)間變化顯著，最終可在空氣中實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期穩(wěn)定的響應(yīng)。進(jìn)一步分析得知，以上實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象都與空氣中的氣體分子（例如氧氣和水）和材料中的缺陷（例如硒空位）相互作用有關(guān)。二維硒化鎵光探測(cè)器的失效可歸因于由空氣分子引起的從晶態(tài)硒化鎵到非晶態(tài)氧化鎵的轉(zhuǎn)變，而二維硒化銦性能的變化與材料中硒空位的鈍化相關(guān)?；谝陨涎芯拷Y(jié)果，采用六方氮化硼包覆或可控的空氣鈍化處理可實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定二維硒化鎵和硒化銦光探測(cè)器的制備。

圖2 硒化鎵和硒化銦材料的環(huán)境退化機(jī)制研究

基于二維材料無懸掛鍵的表面和干法轉(zhuǎn)移技術(shù)，將二維半導(dǎo)體材料片層直接搭接在金屬電極表面構(gòu)筑的純范德瓦爾斯金屬-半導(dǎo)體界面能夠避免半導(dǎo)體與金屬之間共價(jià)鍵的形成，減弱由界面處的化學(xué)無序?qū)е碌馁M(fèi)米能級(jí)釘扎，是研究二維半導(dǎo)體與金屬電極之間肖特基接觸特性的理想載體。另外，由空氣分子引起的二維硒化銦材料內(nèi)部缺陷的鈍化，不僅可以改變二維硒化銦材料的本征特性，同時(shí)也能夠鈍化二維硒化銦的表面缺陷能級(jí)，有利于構(gòu)筑高質(zhì)量的肖特基接觸界面。據(jù)此，本項(xiàng)目又深入探究了基于范德瓦爾斯接觸的二維硒化銦與不同金屬電極之間的肖特基電學(xué)輸運(yùn)特性。實(shí)驗(yàn)測(cè)定結(jié)果表明，室溫下金，鉑以及少層石墨電極與二維硒化銦之間的肖特基勢(shì)壘分別為460 meV，540 meV和低于100 meV。利用不同金屬電極與二維硒化銦之間肖特基勢(shì)壘的差異，成功構(gòu)筑了高質(zhì)量金-硒化銦-石墨，鉑-硒化銦-石墨肖特基二極管，并進(jìn)一步分析了該類型光電子器件的輸運(yùn)特性。

圖3 硒化銦材料接觸特性研究

無懸掛鍵的表面使二維材料能夠承受較大的機(jī)械彈性形變，這使得通過彈性形變實(shí)現(xiàn)對(duì)二維材料性能的可控調(diào)節(jié)成為可能。考慮到目前關(guān)于二維硒化銦和硒化鎵機(jī)械性能研究較少，本項(xiàng)目首次實(shí)驗(yàn)測(cè)定了二維硒化銦的楊氏模量，并探索了其在應(yīng)變工程領(lǐng)域的應(yīng)用。采用屈曲度量方法，實(shí)驗(yàn)測(cè)定二維硒化銦的楊氏模量為23 ± 5 GPa ，該數(shù)值表明二維硒化銦是目前最易發(fā)生彈性形變的二維材料之一?；诙S硒化銦雙軸應(yīng)變調(diào)控的光電子器件研究表明，雙軸應(yīng)變對(duì)二維硒化銦材料的能帶結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)效果顯著，由此帶來的壓阻效應(yīng)以及探測(cè)器光譜響應(yīng)的改變?cè)谌嵝怨怆娮悠骷I(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景。

圖4 InSe材料的機(jī)械性能及應(yīng)變調(diào)控研究

本項(xiàng)目首先闡釋了二維半導(dǎo)體材料的內(nèi)部缺陷對(duì)材料性能，光電子器件響應(yīng)以及環(huán)境穩(wěn)定性的重要影響，隨后證實(shí)了范德瓦爾斯接觸界面對(duì)構(gòu)筑高質(zhì)量二維光電子器件的可靠性，最后實(shí)現(xiàn)了以二維半導(dǎo)體材料應(yīng)變工程為基礎(chǔ)的柔性光電子器件的應(yīng)用探索。以上結(jié)果表明，以二維硒化鎵和硒化銦為代表的III-VIA半導(dǎo)體材料在未來電子和光電子領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。