鋅-空氣電池（ZABs）的實際效率、放電功率和循環穩定性受到空氣陰極氧反應緩慢動力學過程的限制，開發具有高效催化活性且廉價的陰極材料具有重大意義。無金屬碳基電催化劑具有易獲取、成本低、導電性好、化學穩定性好等優點。然而，不含金屬的碳基電催化劑的本征活性差強人意，尤其是未改性的碳材料，對ORR底物和中間體的吸附和活化呈惰性，阻礙了無金屬電催化劑作為鋅-空氣電池負陰極材料的發展。目前，無金屬碳基電催化劑活性的提升有了質的飛躍，但其仍難以與過渡金屬碳基電催化劑相媲美。因此，需要探索更有效和更簡單的策略來增強無金屬碳基電催化劑的性能。
西北工業大學黃維院士團隊韓云虎教授課題組在無金屬氧電催化領域取得重要進展，研究團隊通過簡單的物理研磨和熱解的方法制備了Cl摻雜的無金屬多孔電催化劑（mf-pClNC）。該電催化劑在堿性電解質中展現出良好的ORR活性（E1/2= 0.91 Vvs.RHE）和高穩定性。作者還證明了，ORR活性的提高可能是由于引入的Cl促進了sp3雜化碳的增加，而sp3雜化碳和Cl共同改變了作為活性位點的N相鄰C的電子結構，并且NaCl熔鹽蝕刻也為電子/質子傳輸提供了豐富的路徑。基于mf-pClNC電催化劑的柔性準固態ZAB最高峰值功率密度可達176.59 mW·cm-2，穩定工作可達70 h。此外，該柔性準固態ZABs具有廣泛的工作溫度范圍，可以在-25 °C和60 °C條件下，分別可工作50 h和14 h。該研究為合理設計和合成用于可持續清潔能源設備所需的低成本、大規模生產的無金屬碳基電催化劑開辟了可能性。研究成果以“Engineering Electronic Structure of Nitrogen-Carbon Sites bysp3-Hybridized Carbon and Incorporating Chlorine to Boost Oxygen Reduction Activity”為題發表在化學領域國際頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.上，西北工業大學柔性電子研究院黃維院士和韓云虎教授為本文的共同通訊作者。在讀碩士研究生馮雪婷、博士研究生陳冠震為該論文的共同第一作者。
該研究得到了國家自然科學基金，中央高校基本科研業務費，陜西省自然科學基金青年項目以及寧波市自然科學基金的資助。
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202316314
（文字：馮雪婷 審核：王學文）
